Приборы и техника эксперимента, 2020, № 6, стр. 57-63

ВВЕДЕНИЕ

При фокусировке высокоинтенсивного фемтосекундного импульса в прозрачной среде генерируется белый свет от ультрафиолетового до инфракрасного – так называемый широкополосный суперконтинуум. Генерация суперконтинуума наблюдалась в разнообразных прозрачных материалах, включая газы, жидкости и твердые тела. Первыми описали явление уширения спектра Альфано и Шапиро в 1970 г. [1]. Они использовали мощный пикосекундный лазер с длиной волны 530 нм и длительностью импульса 5 пс. Генерацию континуума исследовали в боросиликатном стекле БК-7 и зарегистрировали уширение спектра с 400 до 700 нм. Первый фемтосекундный суперконтинуум наблюдали в 1983 г. Fork и его соавторы [2]. Они сообщили о гигантском уширении спектра от глубокого ультрафиолета, 190 нм, до ближнего инфракрасного, 1600 нм, при фокусировке мощных фемтосекундных импульсов.

Генерация ультракоротких импульсов с высокой частотой повторения, которые полностью перестраиваются в ультрафиолетовом, видимом и ближнем инфракрасном (NIR) диапазонах, по-прежнему является важной задачей. Генерация континуума используется в нестационарной спектроскопии – методе pump-probe (“накачка–зондирование”) [3, 4]. Широко применяется генерация континуума в оптическом параметрическом усилителе света [5] и в системе неколлинеарного оптического параметрического усилителя (NOPA) [6].

Физическая картина генерации суперконтинуума в прозрачных конденсированных средах может быть пояснена в рамках фемтосекундной филаментации. Фемтосекундная филаментация формируется в результате взаимодействия между керровской самофокусировкой, фазовой самомодуляцией и дефокусирующей лазерной плазмой, что приводит к появлению динамической структуры с интенсивным ядром, которая способна распространяться на расстояния, гораздо большие, чем типичная дифракционная длина, сохраняя при этом узкий размер пучка без помощи какого-либо внешнего направляющего механизма. Наиболее очевидным проявлением формирования филамента является генерация сверхширокополосного, пространственно и временно когерентного излучения с низкой угловой расходимостью, т.е. генерация суперконтинуума.

Начальная стадия формирования филамента определяется керровской нелинейностью. Рассмотрим фемтосекундный пучок, распространяющийся в среде с кубичной (керровской) нелинейностью, в этом случае показатель преломления будет зависеть от интенсивности как:

где I – интенсивность пучка, n₀ – линейный показатель преломления, n₂ – нелинейный показатель преломления, связанный с оптической восприимчивостью материала кривой третьего порядка (кубической), положительный в области прозрачности диэлектрических сред.

Индуцированное изменение показателя преломления пропорционально локальной интенсивности и, таким образом, выше в центре пучка и ниже по краям. Поэтому диэлектрическая среда действует как линза, которая фокусирует луч. Для цилиндрически симметричного гауссова пучка порог самофокусировки определяется мощностью пучка [7]:

где λ – длина волны лазера; P_cr – критическая мощность самофокусировки, при которой эффект самофокусировки точно уравновешивает дифракционное распространение луча. Если мощность пучка превышает P_cr, то гауссов пучок будет самофокусироваться на расстоянии [7] где Z_sf – нелинейный фокус; α – радиус пучка по уровню e^–1 от интенсивности; k = 2π/λ – волновое число.

Рассмотрим процесс, который непосредственно отвечает за спектральное уширение импульса. При распространении сверхкороткого импульса гауссовой формы с частотой ω₀ в диэлектрике его интенсивность как функцию времени можно представить в виде

где I₀ – максимальная интенсивность, а t_p – длительность импульса.

Вследствие эффекта Керра во время распространения импульса коэффициент преломления в каждой точке среды будет функцией интенсивности в этой точке:

Далее рассмотрим случай ${{n}_{2}} > 0$, соответствующий самофокусировке. В каждой точке вещества интенсивность вначале будет нарастать, а затем спадать. Это приведет к модуляции показателя преломления во времени:

Изменяющийся во времени показатель преломления вносит нелинейное изменение в фазу импульса:

где ω₀ – несущая частота, а z – расстояние, пройденное импульсом.

Тогда изменение частоты определяется выражением

Зависимость мгновенной частоты от времени имеет вид

Изменение частоты приводит к спектральному уширению импульса. Для гауссова лазерного импульса с длительностью t_p изменение мгновенной частоты определяется выражением [8]:

Эффект называется фазовой самомодуляцией и приводит к уширению спектра за счет индуцирования отрицательного сдвига мгновенной частоты на восходящем фронте импульса и положительного сдвига мгновенной частоты на спаде импульса. Другими словами, импульс приобретает частотную модуляцию, которая создает спектральные компоненты красного смещения на фронте импульса и синего смещения – на хвосте импульса.

Однако пучок не может фокусироваться до бесконечности: постоянное сжатие пучка в нелинейном фокусе сдерживается многофотонным поглощением и ионизацией, что приводит к потере энергии и генерации плазмы свободных электронов, которая далее поглощает и расфокусирует пучок. Комбинированное действие этих эффектов ограничивает интенсивность до определенного уровня.

Взаимодействие фемтосекундного излучения со средой определяется керровской нелинейностью и нелинейностью лазерной плазмы, возникающей при фотоионизации в сильном световом поле филамента. Нелинейное приращение $\Delta {{n}_{k}}$ показателя преломления n₀, вызванное керровской нелинейностью, положительно и пропорционально интенсивности поля I:

где n₂ – коэффициент кубической нелинейности среды.

С другой стороны, приращение Δn_p показателя преломления в плазме отрицательно, и в простейшем случае выражение для него имеет вид

где ${{\omega }_{p}} = {{(4\pi {{e}^{2}}{{N}_{e}}{\text{/}}{{m}_{e}})}^{{1/2}}}$ – плазменная частота; e, m_e и N_e – соответственно заряд, масса и концентрация электронов; ω – частота светового поля.

В конденсированных средах генерация лазерной плазмы происходит в результате перехода электронов в зону проводимости под действием лазерного излучения и лавинной ионизации, при которой концентрация электронов в плазме нарастает во времени по экспоненциальному закону.

В импульсе, пиковая мощность которого превышает критическую мощность самофокусировки, интенсивность нарастает с приближением к нелинейному фокусу. При увеличении мощности до порога фотоионизации образуется лазерная плазма, дефокусировка в которой ограничивает дальнейший рост интенсивности в нелинейном фокусе. Динамический баланс керровской самофокусировки и плазменной дефокусировки приводит к стабильности параметров в протяженном филаменте фемтосекундного импульса [9].

В данной работе описан генератор суперконтинуума с накачкой импульсами фемтосекундного лазера на кристалле хром-форстерита в прозрачных конденсированных средах. Были измерены спектры континуума на четырех длинах волн накачки: 310, 413, 620 и 1240 нм. В качестве конденсированных сред использовались кристаллы Al₂O₃ и CaF₂. Генератор суперконтинуума был разработан для системы pump-probe, созданной на хром-форстерите [3]. (Авторам не известны работы по генерации суперконтинуума в кристаллах Al₂O₃ и CaF₂ с накачкой излучением лазера на хром-форстерите.)

ОПИСАНИЕ УСТАНОВКИ

В качестве усилителя использовался фемтосекундный регенеративный усилитель на кристалле хром-форстерита (Cr:F), который состоит из генератора фемтосекундных импульсов, лазера накачки и регенеративного усилителя фемтосекундных импульсов. Задающий лазер генерирует импульсы длительностью 95 фс, средней мощностью 500 мВт, частотой повторения 85 МГц. В качестве накачки используется импульсный Nd:YAG-лазер (модель LQ629-100 фирмы Солар ЛС). Энергия в импульсе 10 Дж, частота повторения 100 Гц. Центральная длина волны усиленного фемтосекундного импульса составляет 1240 нм, ширина спектра на полувысоте 17 нм. Энергия в импульсе 440 мкДж, диаметр пучка на выходе из усилителя 8 мм. Излучение на выходе из усилителя горизонтально поляризовано.

Задающий лазер генерирует фемтосекундные импульсы с шириной спектра на полувысоте 22 нм и длительностью 95 фс. После усиления ширина спектра на полувысоте уменьшается до 17 нм. Длительность усиленного импульса, измеренная с помощью коррелятора, составляет 134 фс.

Рассмотрим схему генератора суперконтинуума (рис. 1). После усилителя на хром-форстерите установлен блок генераторов гармоник: генераторы второй, третьей и четвертой гармоник. Все эти гармоники применяются в качестве накачки в генераторе континуума. Для выделения нужной длины волны накачки использовались различные оптические зеркала. После оптического делителя СД расположен нейтральный фильтр Ф₁ с переменной оптической плотностью. Перемещая этот фильтр, можно плавно менять энергию в пучке излучения накачки. Для генерации континуума фемтосекундными импульсами длительностью ≈100 фс необходима энергия в несколько микроджоулей.

Короткофокусной линзой Л₁ с фокусным расстоянием 80 мм излучение гармоник фокусировалось в кристалле (К) Al₂O₃ или CaF₂. Интенсивность накачки в перетяжке достигала ~10¹³ Вт/см². Толщина кристаллов CaF₂ и Al₂O₃ составляла 3 мм. В процессе эксперимента кристалл CaF₂ медленно перемещали ортогонально направлению пучка накачки во избежание деградации материала. Излучение континуума собиралось и фокусировалось короткофокусной линзой Л₂ с фокусным расстоянием 60 мм в оптическое волокно диаметром 200 мкм. По оптическому волокну излучение попадало в монохроматор. Использован монохроматор модели М266 (Солар ЛС, Минск) с входной щелью 200 мкм.

Для регистрации сигналов в широком спектральном диапазоне использовалась СMOS-линейка Hamamatsu (1024 пикселя), которая работает в спектральном диапазоне от 200 до 1000 нм.

Рассмотрим оптические схемы генераторов гармоник для фемтосекундного регенеративного усилителя на хром-форстерите (Cr:F). Оптические схемы генераторов второй и третьей гармоник описаны в работе [3].

Генератор четвертой гармоники состоит из генератора второй гармоники и собственно генератора четвертой гармоники (рис. 2). Для генерации второй гармоники используется кристалл LBO (К₁) длиной 5 мм с просветляющим покрытием на длине волны 1240 нм, тип синхронизации – оое. Угол φ = 0°, угол θ = 87°. Выбор кристалла LBO обусловлен наличием некритичного синхронизма на частоте излучения лазера, что позволяет использовать длинный кристалл без потерь в спектре и соответственно без существенного увеличения длительности импульса.

Излучение усилителя фокусировалось в кристалле К₁ длиннофокусной линзой Л₁ с фокусным расстоянием 50 см (см. рис. 2). Нелинейный кристалл расположен перед фокальной точкой (не в фокусе). Коэффициент преобразования во вторую гармонику, равный 50%, достигался при интенсивности ~50 ГВт/см² для основной длины волны 1240 нм. Максимальная мощность второй гармоники составляла 220 мВт, что соответствовало энергии в импульсе 220 мкДж.

Можно получить и более высокий коэффициент преобразования, ≥60%, но из-за самофокусировки при этом сильно ухудшается поперечное распределение интенсивности второй гармоники. После кристалла излучение на основной частоте и частоте второй гармоники собиралось линзой Л₂ с фокусным расстоянием 30 см. Светоделитель СД₁ отражал излучение второй гармоники и пропускал излучение основной гармоники, которое блокировалось защитным экраном.

Излучение второй гармоники после делителей СД₁ и СД₂ при помощи линзы Л₃ с фокусным расстоянием 25 см фокусировалось в кристалле ВВО (К₂) длиной 0.5 мм для генерации четвертой гармоники. Нелинейный кристалл К₂ размещен перед фокальной точкой. Тип синхронизма – оое, угол θ = 28°, угол φ = 90°. После кристалла К₂ излучение второй и четвертой гармоник собиралось линзой Л₄ с фокусным расстоянием 20 см. Светоделитель СД₃ отражал излучение четвертой гармоники и пропускал излучение второй гармоники, которое блокировалось защитным экраном. Поляризация излучения четвертой гармоники – горизонтальная, длина волны 310 нм.

Максимальная мощность четвертой гармоники составляет 40 мВт, что соответствует энергии в импульсе 40 мкДж.

ГЕНЕРАТОР СУПЕРКОНТИНУУМА С НАКАЧКОЙ НА ДЛИНЕ ВОЛНЫ 1240 нм

На рис. 3a и 3б представлены спектры суперконтинуума в кристаллах CaF₂ и Al₂O₃ соответственно с накачкой на длине волны 1240 нм.

Согласно рисунку, спектр суперконтинуума в антистоксовой области является существенно немонотонным. В видимой части спектра наблюдается пик, смещенный в синюю область спектра. Центральная длина волны антистоксового пика для кристалла Al₂O₃ составила 580 нм, а для кристалла CaF₂ – 600 нм. В экспериментах Saliminia [10] граница коротковолновой области спектра суперконтинуума составила 400 нм. В наших опытах для кристалла CaF₂ граница коротковолновой области спектра суперконтинуума была равна 324 нм. Это связано с тем, что ширина запрещенной зоны у кристалла CaF₂ (10.2 эВ [11]) больше, чем у плавленого кварца (7.5 эВ [11]), а антистоксово уширение спектра суперконтинуума пропорционально отношению ширины запрещенной зоны к энергии фотона hω излучения [12].

Представленные на рис. 3 спектры суперконтинуума очень интересны в практическом применении. Спектр суперконтинуума для кристалла CaF₂ простирается от 324 до 1000 нм. Этот вариант очень удобен для работы в системе pump-probe, так как дает возможность исследовать образцы в широкой области спектра.

В нашем случае генератор суперконтинуума с использованием в качестве накачки фемтосекундного усилителя на хром-форстерите (Cr:F) имеет преимущество по сравнению генератором суперконтинуума с накачкой фемтосекундным усилителем на титан-сапфире, который в настоящее время наиболее часто используется. Центральная длина волны титан-сапфирового лазера λ = 800 нм. При накачке титановым лазером кристалла Al₂O₃ получается спектр суперконтинуума от 400 до 1600 нм, но в области спектра 800 нм присутствует пик накачки шириной от 770 до 830 нм. Для исследования образцов в этой области спектра необходимо обрезать пик накачки специально подобранными фильтрами, что является непростой задачей. В случае использования хром-форстерита, как следует из рис. 3a, получают широкий непрерывный спектр суперконтинуума от 324 до 1000 нм без присутствия накачки, что позволяет использовать этот спектр без дополнительных фильтров.

ГЕНЕРАТОР СУПЕРКОНТИНУУМА С НАКАЧКОЙ НА ДЛИНЕ ВОЛНЫ 620 И 413 нм

Наиболее популярным кристаллом для генерации континуума, по-видимому, является кристалл Al₂O₃ (сапфир). Этот кристалл часто используется для генерации суперконтинуума с фемтосекундными лазерами на титан-сапфире, поскольку обладает высокой нелинейностью и высоким оптическим порогом пробоя. Это обеспечивает высокое качество затравочного сигнала, что способствует развитию современных фемтосекундных оптических параметрических усилителей [13, 14]. Недаром известная фирма Light Conversion в своем оптическом параметрическом усилителе TOPAS в генераторе континуума использует именно кристалл Al₂O₃.

На рис. 4а, 4б представлены спектры суперконтинуума, полученные соответственно на кристаллах CaF₂ и Al₂O₃ с накачкой на длине волны 620 нм. Для кристалла CaF₂ получен наиболее широкий спектр суперконтинуума – от 282 до 1000 нм, для Al₂O₃ ширина спектра суперконтинуума охватывает диапазон длин волн от 380 до 1000 нм

На рис. 4в, 4г представлены спектры суперконтинуума, полученные соответственно на кристаллах CaF₂ и Al₂O₃ с накачкой на длине волны 413 нм. Ширина спектра суперконтинуума для кристалла CaF₂ охватывает диапазон длин волн 248–745 нм, а для кристалла Al₂O₃ – 310–565 нм.

С практической точки зрения, при применении генераторов суперконтинуума с накачками на длинах волн 620 и 413 нм в системах pump-probe необходимо использовать специально подобранные оптические фильтры, отрезающие спектральную область, где присутствует накачка.

ГЕНЕРАТОР СУПЕРКОНТИНУУМА С НАКАЧКОЙ НА ДЛИНЕ ВОЛНЫ 310 нм

Для фемтосекундной спектроскопии нестационарного поглощения в видимом спектральном диапазоне необходим источник белого света (континуума) для зондирования динамики изменения поглощения в широком спектральном диапазоне. Наибольший интерес представляет возможность генерации континуума ближнего у.ф.-диапазона, поскольку большое количество органических соединений имеет поглощение в этой области спектра.

Фториды щелочных металлов являются перспективными материалами для генерации суперконтинуума. Особое место среди них занимает кристалл LiF, обладающий наиболее широкими областью прозрачности и запрещенной зоной (11.8 эВ) [11]. Именно в этом материале при фемтосекундной филаментации наблюдается наиболее значительное уширение спектров суперконтинуума в у.ф.-диапазон. Особенностью кристалла LiF является то, что под действием мощного лазерного излучения в нем образуются центры окраски, вызывающие изменение показателя преломления в области от у.ф.- до среднего и.к.-диапазона и появление полос поглощения.

В работе [15] было исследовано влияние центров окраски на спектральные характеристики суперконтинуума. Экспериментально показано, что при длительном облучении кристалла LiF и возникновении центров окраски появляется полоса поглощения с центром на длине волны 250 нм, что уменьшает ширину спектра суперконтинуума.

Кристаллы LiF и CaF₂ являются рекордсменами по генерации суперконтинуума в у.ф.-области спектра, с ними получены самые короткие длины волн.

В работе [15] проводилось сравнение ширины спектра суперконтинуума, генерируемого в кристаллах LiF и CaF₂ с накачкой на длине волны 775 нм. В у.ф.-области спектра в кристалле CaF₂ наименьшая длина волны суперконтинуума составила 287 нм, а в кристалле LiF – 270 нм, что на 17 нм меньше, чем в CaF₂.

Нами была исследована генерация суперконтинуума в кристалле CaF₂ с накачкой на длине волны 310 нм, получен спектр суперконтинуума от 225 до 480 нм (рис. 5). Наименьшая длина волны спектра континуума составила 225 нм.

На рис. 6 представлены объединенные экспериментальные результаты уширения спектров суперконтинуума для кристаллов CaF₂ и Al₂O₃. Наибольшая величина антистоксова уширения достигнута при длине волны накачки 1240 нм с кристаллом CaF₂. При этом минимальная длина волны спектра суперконтинуума составила 324 нм. Самая короткая длина волны спектра суперконтинуума 225 нм была достигнута при длине волны накачки 310 нм.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Создан генератор суперконтинуума с накачкой импульсами фемтосекундного лазера на хром-форстерите. Проведено исследование генерации суперконтинуума в различных конденсированных средах для четырех длин волн накачки: 310, 413, 620 и 1240 нм – с целью применения полученных данных в системе pump-probe. Перспективной является генерация суперконтинуума в кристалле CaF₂ с накачкой на длине волны 1240 нм. Ширина генерируемого спектра суперконтинуума составила от 324 до 1000 нм (без присутствия накачки), что позволяет исследовать образцы в широком диапазоне длин волн. Измерения в у.ф.-области спектра показали, что с усилителем на хром-форстерите возможна генерация суперконтинуума в коротковолновой части у.ф.-области спектра. В кристалле CaF₂ получена наименьшая длина волны 225 нм при накачке импульсами на длине волны 310 нм.